光(電)催化氧化技術以光能作為主要驅動力,可以深度去除水體和空氣中的微量污染物。光催化劑材料是催化反應的核心要素,其性質直接決定了對污染物的降解效率。其中,光生載流子的性質和行為是最關鍵的影響因素之一。窄帶隙氧化物一般具有良好的吸光性質和化學穩定性,是較為理想的光催化劑材料。但它們還存在光生載流子容易復合的問題,從而導致低的催化效率。
近日,我院謝明政副教授課題組在探索提高窄帶隙氧化物光催化劑降解環境污染物效率新策略方面取得系列進展。導致光生載流子分離效率低的原因在不同的反應體系下有所不同,總體而言,導帶能級位置低、載流子傳輸距離短是導致窄帶隙氧化物材料光生載流子容易復合的普遍性原因。針對此,謝明政課題組探索了基于壓電效應和表面極化的電場調控策略,優化催化劑材料的能級結構和載流子的輸運行為,從熱力學和動力學角度提高光生電子和空穴參與光催化反應的效率(圖1)。此外,污染物的降解路徑也在一定程度上影響催化效率。謝明政課題組通過調控關鍵活性物種的生成和界面吸附性質,實現了金霉素和氯酚等污染物的高效去除。并且,氯酚可以通過空穴主導的選擇性脫鹵轉化為具有較高經濟價值的酚類物質(圖2)。

圖1壓電電場和表面極化作用下光生載流子的分離、傳輸與反應

圖2基于光生空穴優先反應的選擇性轉化氯酚
上述研究于2020年上半年分別發表在環境和能源催化領域著名期刊《Nano Energy》、《Chemical Engineering Journal》和《ACS Applied Materials & Interfaces》上(均為中科院一區期刊,影響因子為16.602、10.652和8.758),蘭州大學資源環境學院為第一署名單位。研究得到了國家自然科學基金和甘肅省青年科技人才托舉工程項目的支持,蘭州大學物理科學與技術學院和黑龍江大學功能無機材料化學教育部重點實驗室為合作單位。
論文鏈接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285520300045(Energy and separation optimization of photogenerated charge in BiVO4quantum dots by piezo-potential for efficient gaseous pollutant degradation, Nano Energy, 2020, 69: 104448)
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894720319999(Accelerated generation of hydroxyl radical through surface polarization on BiVO4microtubes for efficient chlortetracycline degradation, Chemical Engineering Journal, 2020, 400: 125871)
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c06892(Ultrafine SnO2/010 Facet-Exposed BiVO4Nanocomposites as Efficient Photoanodes for Controllable Conversion of 2,4-Dichlorophenol via a Preferential Dechlorination Path, ACS Applied Materials & Interfaces, 2020, 12: 28264-28272)